Towards highs performance bulk thermoelectric materials with enhanced mechanical properties by Severe Plastic Deformation (SPD)
Palabras clave : 
Phonon/grain-boundary scattering.
Nanostructures.
Texture.
Severe Plastic Deformation.
Mechanical properties.
Aleaciones basadas en PbTe.
Aleaciones basadas en Bi2Te3.
Termoelectricidad.
Fecha de publicación: 
2015
Fecha de la defensa: 
16-dic-2015
Editorial : 
Servicio de Publicaciones. Univesidad de Navarra
Cita: 
SANTAMARIA, Jon Ander ""Towards high performance bulk thermoelectric materials with enhanced mechanical properties by Severe Plastic Deformation (SPD)"". Alkorta, J. y Gil Sevillano, J. Tesis doctoral.Universidad de Navarra, 2015
Resumen
Nowadays, one of the most promising strategies to produce highly efficient thermoelectric (TE) materials is to reduce the lattice thermal conductivity by introducing phonon scattering centres (such as submicron sized grain boundaries, second-phase nano-particles, and point defects) at different length scales. For highly anisotropic crystals such as Bi2Te3-based thermoelectrics, the combination of nanosized grain structures (to improve phonon scattering) together with strong crystallographic texture (to exploit the anisotropic properties of the crystal) is not readily accessible by the standard high energy ball-milling and powder consolidation techniques. This work presents a novel technique that permits to obtain, simultaneously, highly textured submicron grained structures in Sb2-xBixTe3 thermoelectric material. The severe plastic deformation (SPD) induced by high pressure torsion (HPT) of Sb2-xBixTe3 leads to fully dense disk-shaped samples with stable homogeneous grain sizes of ~100 nm and a strong crystallographic texture with the basal plane preferentially oriented perpendicular to the torsion axis. Such combination has a synergistic effect on the enhancement of the thermoelectric performance. For instance, after HPT processing, Sb1.6Bi0.4Te3 compound displays a good TE performance in a wide range of temperatures and shows a maximum zTRA (i.e. PF measured in-plane and κ out of plane) of ~2 at 375 K, (zTRR~1.5 estimated in-plane). Moreover, HPT improves significantly the hardness of the processed samples, although thetheir strong crystal texture is detrimental for their flexural strength. HPT has also been successfully applied to pure PbTe. The results confirm HPT processing as a promising alternative to spark plasma sintering to process mechanically improved PbTe-based thermoelectric compounds with all-scale hierarchical architectures.
Actualmente una de las estrategias más eficaces para procesar materiales termoeléctricos eficientes se basa en introducir defectos cristalinos a diferentes escalas. Es bien sabido que los fonones se dispersan efectivamente mediante defectos tales como las juntas de grano, partículas de segundas fases o defectos puntuales, lo que conlleva una reducción significativa de la conductividad térmica. En el caso de lo los materiales altamente anisótropos, como las aleaciones basadas en Bi2Te3, además de generar estructuras nanométricas es de vital importancia controlar la textura cristalográfica del compuesto ya que las propiedades termoeléctricas son óptimas únicamente en su plano basal. Hasta la fecha no se han obtenido materiales nanocristalinos preferentemente orientados mediante las técnicas de pulvimetalurgia convencionales. Este trabajo presenta una técnica novedosa que permite procesar materiales termoeléctricos de grano ultrafino y altamente texturizados basados en Bi2Te3. La deformación plástica severa (SPD) inducida mediante la torsión bajo alta presión (HPT) permite producir muestras en forma de disco totalmente densas, fuertemente texturizadas (con el plano basal preferentemente orientado perpendicular al eje de torsión) y nanoestructuradas (con un tamaño de grano homogéneo del orden de 100 nm). Debido a la fuerte textura cristalográfica y grano ultrafino obtenidos mediante HPT, tras HPT se mejoran notablemente las propiedades termoeléctricas de los compuestos basados en Bi2Te3. En el caso del compuesto Sb1.6Bi0.4Te3, por ejemplo, se logró una figura de mérito ZTRA (obtenida tras medir el factor de potencia (PF) en el plano y la conductividad térmica (κ)a lo largo del eje axial) de ~2 a 425 K. Además el compuesto muestra un buen rendimiento termoeléctrico en un amplio rango de temperatura. El procesamiento mediante HPT incrementa la dureza y la resistencia a compresión de las muestras, sin embargo la fuerte textura cristalográfica afecta negativamente a la resistencia a flexión. Por último, también se han procesado satisfactoriamente muestras de PbTe puras mediante HPT. Los resultados confirman que el procesamiento mediante HPT es una alternativa viable a la sinterización activada por plasma (SPS), la cual permite fabricar compuestos basados en PbTe que contienen defectos o segundas fases desde la escala atómica hasta la meso-escala.

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